一、 超快电子衍射简介

超短脉冲激光技术出现后，诞生了应用于原子分子尺度微观世界研究的泵浦探测技术。在现代科学研究对微观世界观测和操控的迫切需求下，多种超快技术（包括超快光谱学、超快X射线衍射、超快电子衍射和超快电子显微镜等）获得突破性发展。当前超快科学技术具有在多维度、多尺度上对复杂物质体系的结构和动力学过程进行观测和表征的能力，在物质科学、能源科学、生命科学、材料科学等领域获得广泛应用。

超快电子衍射基于泵浦-探测技术：首先由飞秒激光（泵浦）激发样品的动力学过程，随后利用电子束（探测）记录某一时刻原子的位置信息；进一步改变电子束与激光的延时，分别记录不同延时的原子位置信息，则最终可以将不同时刻的原子信息结合起来形成原子电影，完整再现原子尺度超快动力学的全过程。超快电子衍射可用于结构相变、电子声子耦合、分子动力学等超快过程研究。

二、 主要研究进展

超快电子衍射实验室聚焦超快科学领域的前沿技术和材料科学研究，开展了电子束压缩与时间分辨率测量技术、太赫兹操控电子束技术、材料动力学探测与分析等方面研究，取得了一系列研究进展。

（1） 微波聚束法获得亚十飞秒MeV电子束

电子脉冲因库伦排斥相互作用而存在展宽。我们设计并研制了一套利用微波腔压缩及测量电子束时间分布的系统，对电子束头部进行减速、尾部加速，在一段自由漂移距离之后，电子束的尾部追上头部，实现完全压缩。利用偏转腔对电子束进行横向偏转测量脉宽，最终在实验中成功获得了世界上脉宽最短的兆电子伏电子束。

图2： 电子束因空间电荷力自然展宽时，头部能量高尾部能量低，即正啁啾。利用微波聚束腔可以使得电子束能量时间关系变为负啁啾，并在随后飘移过程中减小脉宽。通过调节聚束腔的电压，使电子束在偏转腔处刚好达到完全压缩，经微波偏转腔测得电子束的最短脉宽为6 fs rms，为同能区电子束的最短脉宽记录（Physical Review X 2018, 8:021061）。

（2） 实现基于DBA的MeV 超快电子衍射装置，达到50 fs时间分辨率

提出并实现基于双偏转无色散压缩器（Double Bend Achromat，DBA）的MeV 超快电子衍射装置，通过静磁场操控不同能量电子的飞行路程，可以与空间电荷力生成的电子束能量啁啾相匹配，实现束团压缩。与此同时，可以抑制电子束由于能量抖动在样品处带来的时间抖动，获得包括电子束脉宽和时间抖动卷积后的结果40 fs (FWHM)，为目前时间分辨超快电子衍射最高性能。

图3：基于DBA的MeV UED装置示意图。相比于DBA入口，在DBA出口高低能电子位置互换，经过一段自由漂移后，电子束在样品处压缩到最短PHYSICAL REVIEW LETTERS 124, 134803 (2020)

（3） 发展基于太赫兹的电子束操控技术

图5： 在亚波长尺度的狭缝中，太赫兹的电场分量得到了增强从而对相对论电子束实现了横向偏转，不同横向偏转角度就代表电子束的到达时间。该“太赫兹时钟”的测量精度到达了1.5 fs。结合微波聚束腔技术产生的6飞秒电子束，将兆伏特超快电子衍射的时间分辨率首次推进到亚10飞秒（Physical Review X 2018, 8:021061）。利用太赫兹脉冲作为时间基准并结合超材料近场增强技术，精确地记录了相对论能量级别电子束的时间信息，获得了1.5飞秒的同步测量精度。在此基础上，发展出兼具高时间分辨率和大动态范围的太赫兹示波器，并且利用太赫兹脉冲啁啾操控电子束实现更短且更稳定的相对论电子束。

图6：通过改变两束THz脉冲的延时，可对合成的THz偏振态进行操控，实现对3 MeV电子streaking图案从一维直线到二维椭圆和圆的切换。进一步对THz脉冲的包络进行调制，实现了大于一个波长的测量范围；结合该方法的高时间分辨率，直接重现了电子束脉冲从大于2 ps （全宽）压缩至15 fs （rms）的全过程。该“太赫兹示波器”提供的超高时间分辨率预期将对提高超快电子衍射装置的时间分辨率、提高逆康普顿散射装置的电子-激光对撞时间精度以及提高太赫兹加速中电子与太赫兹的同步精度等有较大促进作用。（ Physical Review Letters 2019, 122:144801, 编辑推荐）。

图7： 利用太赫兹与电子束的相互作用操控电子束能量分布并产生负能量啁啾（电子束头部能量低于尾部），经过一段漂移节后，尾部的电子由于速度更快，会追上头部的电子，实现脉宽压缩。该方法与激光领域的啁啾脉冲放大/压缩技术（获2018年诺贝尔物理学奖）非常类似。电子束在压缩后不仅脉宽更短，时间抖动也明显降低（Phys.Rev.Lett.124,054802(2020)、编辑推荐）。

（4） 超快电子衍射在凝聚态材料中的应用

借助超高的信噪比与时间分辨率两个特点，利用超快电子衍射技术研究了典型的电荷密度波材料1T-TiSe2中相变动力学行为，并观察到当光激发的自由载流子使得激子被屏蔽时产生的漫散射信号，可能对应材料中的短程有序性。该发现可能为人们理解电荷密度波的相变机制提供新的理解。

图8：结合超高信噪比与时间分辨率的MeV-UED装置，发现了典型的电荷密度波材料1T-TiSe2中的光激发下的晶格动力学行为。该发现对人们理解其中的相变机制提供新的视角。

（5） 超快电子衍射在气态材料中的应用

实验室自主研制了集成激光泵浦、电子束测量的气态超快电子衍射实验装置。利用激光准直了氮气和二氧化碳气体，得到明显的准直信号。并且使用双激光泵浦得到了更高的准直程度，可以在原始图像中看出信号的各向异性。

图9：左，各项异性计算方法示意图，各向异性公式为Anisotropy=(V1+V2-H1-H2)/(V1+V2+H1+H2)*100%。右，氮气衍射图像各向异性随时间变化结果。